La présente invention concerne un procédé de synthèse d'un tamis moléculaire enrichi avec une structure de coordination Si(4Al), le tamis moléculaire synthétisé au moyen dudit procédé présentant principalement une structure Si(4Al) dans un environnement de coordination Si du cadre du tamis moléculaire. Le procédé utilise une technologie de post-modification pour éliminer sélectivement Si du cadre du tamis moléculaire SAPO synthétisé, de sorte que la teneur en Si(0Al), Si(1Al), Si(2Al) et Si(3Al) dans le cadre du tamis moléculaire soit réduite ou supprimée, ce qui augmente ainsi la teneur relative en Si(4Al) dans l'environnement de coordination. Le tamis moléculaire SAPO-34 enrichi avec une structure Si(4Al) est utilisé en tant que catalyseur MTO ou DTO après avoir été cuit et pourrait améliorer la sélectivité de l'éthylène.